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        分層多孔納米碳組件的 3D 微結構、孔模態和化學功能的工程化新方法是開發下一代功能性氣凝膠和膜材料的關鍵。最近,利茲大學Robert Menzel教授團隊通過碳納米管(CNT)的界面驅動組裝用來制造具有高度受控內部結構的結構定向氣凝膠,由偽單層CNT微籠組成。CNT Pickering 乳液能夠在根本不同的長度尺度上進行工程設計,從而分別通過 CNT 類型、CNT 數密度和過程能量來分離和單獨控制微孔率、中孔率和大孔率。

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠
        此外,金屬納米催化劑(Cu、Pd 和 Ru)通過優雅的升華和沖擊分解方法嵌入到結構中;介紹了第一種方法,該方法可以使復雜的預先設計的氣凝膠通過體積功能化而不會發生微觀結構降解。在制藥重要的酰胺化反應中探索了催化結構 – 功能關系;提供有關工程框架如何增強催化劑活性的見解。一系列先進的斷層掃描、光譜和顯微技術揭示了 CNT 構件的復雜 3D 組裝及其對增強型納米催化劑功能特性的影響。這些進展為以可控方式獨立調節功能氣凝膠材料的結構和化學奠定了基礎,用于各種應用,包括能量轉換和存儲、智能電子產品和(電)催化。相關論文以題為Engineering of Microcage Carbon Nanotube Architectures with Decoupled Multimodal Porosity and Amplified Catalytic Performance發表在《Advanced Materials》上。

        【主圖導讀】

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠 示意圖1 具有微籠內部結構的均勻獨立式納米管氣凝膠的乳液模板化制造 (O/W)。甲苯液滴模板形成納米管微籠。乳液模板化的納米管通過單向冷凍、冷凍干燥和熱還原鎖定到位。交聯的 CNT 氣凝膠表現出由 CNT 內腔(微孔率)、CNT 數密度(中孔率)和液滴尺寸(大孔率)的選擇控制的解耦多峰孔隙率。

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠 圖1 乳液模板化 DWCNT 和 MWCNT 氣凝膠的可調微籠內部結構。A) DWCNT 氣凝膠內部微籠結構的低倍 SEM 圖像。B、C) 單個 DWCNT 微籠的更高放大倍數 SEM 圖像,顯示出相互連接的單層納米管。D、E) 微籠壁中交織的 DWCNT 的 TEM 明場圖像。F-J) 通過模板控制 (F) 實現工程大孔隙率,從而產生:大 (35 μm) (G,I) 和小 (3 μm) (H,J) 微籠,具體取決于乳化能量輸入。

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠 圖2 通過保留結構的氣相功能化方法,用“裸”金屬 Cu-CuO 核殼 NPs(Cu@CNT 氣凝膠)裝飾 CNT 氣凝膠。A)典型的揮發性金屬絡合物前體(Cu(acac)2)升華-沉積到納米管氣凝膠框架上,然后熱沖擊前體分解成Cu-CuO核-殼NPs的示意圖。B) 同步輻射源 X 射線吸收光譜和 C) Cu@DWCNT 氣凝膠的 X 射線光電子能譜揭示了金屬 Cu-CuO NPs 組成的理化信息。D) SEM 背散射電子模式 (BSE)。E,F) 明場 TEM 和 G) Cu@DWCNT 氣凝膠的 STEM-EDX 圖像顯示了氣凝膠微觀結構的結構保存,Cu-CuO NP 分布。

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠 圖3 用 Pd 和 Ru NPs 裝飾的乳液模板納米管氣凝膠。A) SEM (BSE 模式) 和 B) Pd@DWCNT 氣凝膠的 SEM-EDX 元素映射。C) 低倍率明場 TEM 和 D) HR-TEM 顯示 FCC 晶相中的平均 Pd NP 尺寸為 11 ± 2 nm。同樣,E,F) Ru@DWCNT 氣凝膠的 SEM-BSE 和 SEM-EDX 元素映射。G、H) 在 HCP 晶相中的平均 Ru NP 尺寸為 3 ± 2 nm,通過 TEM 確定。

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠 圖4 Cu@MWCNT 氣凝膠的高級斷層掃描表征。左)典型納米管微籠的 X 射線 3D 和電子 2D (SEM) 圖像的比較。中)X 射線納米斷層掃描正切片的高分辨率 3D 重建,揭示了高度均勻的微籠,而沒有大的 Cu-CuO NPs。右)通過三個不同的正交平面對典型微籠進行多維分析,重申納米管在乳液模板中采用的高度球形。

        多模態孔隙率/增強催化/微籠碳納米管氣凝膠 圖5 用Cu-CuO核-殼納米粒子修飾的乳液模板CNT氣凝膠的催化性能和溶劑誘導的收縮-膨脹循環。A)氧化酰胺化模型反應中產物形成演變的比較,由負載在不同CNT粉末和氣凝膠上的Cu-CuO催化劑誘導(Cu負載≈8wt%),揭示了在CNT氣凝膠載體上Cu-CuO催化劑的增強性能 .B) 與不同 Cu@CNT 催化劑的未反應起始材料和副產物相比,基于形成的所需產物比例的選擇性,突出了 Cu@DWCNT 氣凝膠的優異催化活性。C)Cu@DWCNT 氣凝膠在干燥和加入乙腈后的收縮-膨脹循環(重復 20 次)。

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