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        智能或功能纖維在可穿戴及其他高科技領域已顯示出較大潛力,但設計和制備結構可控的智能或功能纖維仍然面臨挑戰。最近,中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所氣凝膠團隊通過一種彎曲剛度導向策略,制造出具有不同功能的有機相變纖維,并探索了其在不同領域的應用前景(圖1)。首先,研究利用正溴丁烷/乙醇混合溶劑作為濕法紡絲的凝固浴,對Kevlar納米纖維(KNF)質子化同時進行疏水功能化,再通過超臨界干燥,制備出疏水的凱夫拉氣凝膠纖維(H-KAFs);接著,以H-KAFs為載體,使有機相變材料石蠟(PW)限域于載體內,獲得有機相變纖維(PW@H-KAF)。此PW@H-KAFs具有高相變潛熱(135.1-172J/g)、出色的熱循環穩定性和優異的機械性能(拉伸強度達到30MPa,拉伸應變達到30%)。當PW@H-KAFs彎曲剛度低于臨界值(1.22×10-9N·m2)時,其在智能調溫織物領域顯示較大巨大應用潛力;當PW@H-KAFs彎曲剛度高于此臨界值,其可用作形狀記憶材料,并進一步設計成動態抓手,用于特殊物體輸運。

        該團隊曾經報道過疏水凱夫拉氣凝膠纖維的制備方法(ACS Nano 2019, 13(5), 5703-5711),但該疏水凱夫拉氣凝膠纖維是通過在親水氣凝膠纖維表面涂覆氟碳樹脂獲得。氟碳樹脂在長期使用過程中會脫落,易導致疏水功能失效。此次研究發現,使用正溴丁烷/乙醇混合溶劑作為凝固浴可以有效地疏水功能化KNFs,烷烴可通過競爭反應接枝到KNF的N-位點上,賦予KNF良好的疏水性,反應過程如圖2所示。通過控制烷烴接枝取代度,可調控疏水角。當取代度為8%時,疏水角可達140°?;谠摲椒ǐ@得的疏水凱夫拉氣凝膠纖維編織成面積為25×20cm2的織物,能對普通液體如茶、咖啡、可樂、紅酒、水、果汁和牛奶等表現出不粘附特點,顯示出優異的抗污能力。

        為充分利用氣凝膠纖維的限域作用,研究以H-KAFs為載體,將有機相變石蠟(PW)限域于該多孔載體內,獲得有機相變纖維PW@H-KAF,如圖3所示。相變纖維焓值和循環穩定性對實際應用十分重要。H-KAF高孔隙率使石蠟的負載量高達90.2wt.%,相變焓高達172J/g,遠高于商用相變纖維(相變焓約為3.72J/g)以及目前大部分文獻報道的相變復合材料焓值。該有機相變纖維具有出色的循環穩定性(循環100次,相變焓幾乎不變),在熱能儲存和熱管理方面顯示出較大大應用潛力。此外,獲得的有機相變纖維具有優異的力學性能,其拉伸強度可達30MPa,斷裂伸長率可達30%。

        研究表明,紡織品用纖維(長度為2mm)屈曲載荷應小于0.75mN,超過該臨界值會使皮膚產生刺癢感。結合彎曲剛度公式(Rf=EI=πED4/64)和歐拉屈曲方程式(PE2EI/(4l2)),研究人員計算出發生相變前PW@H-KAF的臨界彎曲剛度為1.22×10-9N·m2,臨界直徑為91.8μm。當PW@H-KAFs彎曲剛度低于此臨界值時,表現出良好的柔韌性,可以對其進行加捻、刺繡、編織,用其編織成的織物手感舒適、柔軟,如圖4所示。此外,得益于H-KAF的高比表面積和豐富介孔產生的強毛細作用以及前述疏水功能化改性,此PW@H-KAF不會發生相變材料泄漏問題,具有優異的耐水洗性能。同時,高達90.2wt.%的相變材料負載量使得此PW@H-KAF具有優異的溫度管理功能,在環境溫度升高/降低過程中,其溫度變化出現延遲,表明其智能蓄熱調溫能力。制備具有不同相變溫度的PW@H-KAF,并混編成織物,可拓寬溫度調節范圍。

        當PW@H-KAFs的彎曲剛度高于臨界值時,雖然不適合人體穿著,但可用作形狀記憶材料,如圖5所示。這是由于彎曲剛度較高的PW@H-KAFs在達到相變溫度后會變得柔軟,表現出溫度依賴的剛柔轉變。當溫度高于PW相變溫度時,將此有機相變纖維設計成初始狀態,隨后在相變溫度之上轉變成特殊形狀并降溫至相變溫度之下固定。再次加熱后,該固定形狀會恢復至初始狀態,顯示出形狀記憶功能。作為概念驗證,研究人員基于PW@H-KAF(直徑為400μm)設計出一種動態抓手,此種動態抓手可根據物體外觀特征設計并在室溫或低溫下保持固定形狀用于承載和輸運物體,在加熱過程中由于剛度降低逐漸恢復初始狀態而實現釋放物體的功能。為評估其抓取能力,測得其高彎曲剛度狀態下,最大拉力大于0.1N,在低彎曲剛度狀態下,最大拉力小于0.005N,表明其具有較高的靈敏度。此外,此種動態抓手從高彎曲剛度狀態到低彎曲剛度狀態的響應時間可由熱源功率調節和控制。

        該工作通過彎曲剛度導向策略制備出一系列PW@H-KAFs,其在智能調溫織物、自動控制、甚至智能機器人領域顯現出廣泛應用前景,為有機相變纖維的應用提供了新思路。相關研究成果以Bending Stiffness-Directed Fabricating of Kevlar Aerogel-Confined Organic Phase-Change Fibers為題,發表在ACSNano上。研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、英國皇家學會-牛頓高級學者基金和江蘇省自然科學基金等的資助。

        論文鏈接

        彎曲剛度導向策略制備Kevlar氣凝膠限域的有機相變纖維研究獲進展num

        圖1.PW@H-KAF制備及應用示意圖

        彎曲剛度導向策略制備Kevlar氣凝膠限域的有機相變纖維研究獲進展num

        圖2.疏水H-KAFs表征和性能

        彎曲剛度導向策略制備Kevlar氣凝膠限域的有機相變纖維研究獲進展num

        圖3.PW@H-KAF的表征和性能

        彎曲剛度導向策略制備Kevlar氣凝膠限域的有機相變纖維研究獲進展num

        圖4.抗彎剛度低于臨界值的PW@H-KAF性能及特點

        彎曲剛度導向策略制備Kevlar氣凝膠限域的有機相變纖維研究獲進展num

         

        圖5.彎曲剛度高于臨界值的PW@H-KAF特征和性能

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